Популярный в 1910-х годах актёр немого кино, исполнитель главных ролей во множестве кинолент Дэвида Уорка Гриффита, в том числе и в легендарных его киношедеврах — "Рождение нации" (1915) и "Нетерпимость" (1916).
Его первая актёрская работа — в короткометражке «Доктор Скинум» (1907) сейчас считается утерянной. Присмотревшийся к молодому парню Дэвид Уорк Гриффит, дебютировавший в режиссуре в 1908, подписал с ним договор. Харрон быстро стал любимцем Гриффита и тот начал давать четырнадцатилетнему парню всё большие роли в снимаемых им короткометражках. Начиная с фильма «Жена камердинера» (1908) он становится постоянным членом съёмочной группы Гриффита. Красивый парень, высокий — 1,83 см, ещё очень молодой, добрый и чувственный с виду — таким он понравился американским кинозрителям 1910-х, особенно зрительницам. Его карьера развивалась стремительно, уже к 1912 году — он любимец публики. В 1912 году он снимется в сорока фильмах, где его партнёршами будут популярные звёзды студии Biograph — Мэй Марш, Лиллиан Гиш, Бланш Свит и Мэри Пикфорд.
Актера до сих пор помнят по ролям в трех эпических фильмах Гриффита: "Юдифь из Бетулии", 1914, где он играет вместе с Бланш Свит, Генри Б. Уолтхоллом и Мэй Марш. В спорной киноленте "Рождение нации" (1915) он является одним из главных действующих лиц, а в фильме задействован не менее звездный актерский состав. Наконец, в блокбастере 1916 года "Нетерпимость" Харрон играет важную роль — юноши, влюблённого в героиню актрисы Мэй Марш.
Одной из самых популярных работ Харрона остаётся роль Уильяма Дженкинса в мелодраме Гриффита «Верное сердце Сюзи» (1919), где его партнёршей выступила блистательная Лиллиан Гиш. На протяжении всех 1910-х Харрон пользовался неизменным успехом и рядом с такими партнёршами, как Лиллиан Гиш и Мэй Марш укрепился в имидже чувственного молодого человека. В личной жизни имел романтические отношения с актрисой Дороти Гиш, сестрой Лиллиан.
В 1920 году Харрон подписал контракт со студией Metro Pictures, где снялся в кинокартине «Совпадение». В том же году Гриффит снял одну из своих самых важных кинолент «Путь на Восток» , пригласив на роль главного героя Ричарда Бартелмесса, игравшего у него за год до этого в "Сломанных побегах" (1919), считающимся одним из гриффитовских шедевров. Роберт Харрон очень ревностно отнёсся к приглашению Бартелмесса на главную роль в фильме «Путь на Восток» и был безутешен. 1 сентября 1920 года актер, находившийся в это время в Нью-Йорке, заперся в своём номере отеля Seymour и застрелился. Он был найден тяжело раненым в лёгкое, после чего его доставили в госпиталь, где он скончался на пятый день.